在这样的电影理念的指导下，国联制片出品了一批品质优异的电影作品，这些特立独行的优秀作品无论从内涵还是形式上都远远超过了同时代那些香港式的商业化类型电影。这其中就有中国第一部大制作的历史巨制《西施》（1965）和足以流芳中国电影史册的《破晓时分》（1968年）、《冬暖》（1969年）。
《西施》是李翰祥标志性的历史宫闱巨制的滥觞之作。可以看作是未来的《倾国倾城》、《瀛台泣血》和《西太后》系列的开山之作。这部电影是国联制片和台制联合拍摄，李翰祥导演，江青（西施）、赵雷（勾践）朱牧（夫差）等人主演。此片在风格上明显受到了美国导演塞西尔戴米尔（Cecil B Demille ）的大制作历史电影（比如《十戒》《埃及艳后》《宾虚》的影响，力图营造宏大的场景。全片投资两千六百万台币，耗时十五个月，动员群众演员十二万人次，消耗彩色底片十二万英尺，完成后片长二百二十分钟，分为上下两集。此片在1965年上映，占据当年台湾十大卖座国语片之首，票房达到五百万以上，被日本《读卖新闻》尊为“超大作”，名动一时。并获得了当年金马奖的五项大奖。不过由于投资实在太大，毕竟还是成了亏累，数年才还清贷款，这部历史巨制成了国联制片最大的一个财政包袱。
《破晓时分》是台湾电影史上最重要的作品之一，也是中国电影史上最重要的电影之一。此片是1949年以后大陆外华语电影中第一部深刻反省中国传统父权社会文化和人性的卑劣之处的严肃电影，也是第一部探索性的非商业电影。《破晓时分》导演宋存寿，主演杨群、伍芳芳、洪波、刘惟彬等。影片的故事发生在清末，说的是大雪之夜，一个商人身带五百两银子到二房妻子处过夜。商人与这个女子开玩笑，说是以五百两银子的代价把女子卖与别人了。女子听说以后信以为真，于是趁商人熟睡之时偷偷逃走，路遇一个收账回家的男子，男子见女子在雪地中行走不便，于是好心的让女子骑马。半路上两人被官府的逻卒扣留，带往县衙。原来女子走后，商人不知被谁杀死，五百两银子不翼而飞。商人的原配妻子以勾结奸夫，谋财害命的罪名指控女子。恰好那个收账得好心人身上正好有五百两银子，受了贿赂的县官和衙役们以严刑拷打和伪证指控，草草得把这对无故男女定成了杀人凶手。
此片改编自朱西宁的同名小说，而小说的灵感来源则是著名的宋代传奇《十五贯》。不过作者的着眼点不是如何折案断狱的悬疑过程，而是直指传统父权社会的黑暗和冷酷。全片从一个初入衙门的小差役——老六（杨群）的眼光去叙述这个冤案是如何造成的，这样就形成了两条主线，一方面是通过被屈含冤的一对男女的叙述来倒叙这桩命案的来龙去脉，另一方面是官府处理这桩案子的所作所为给这个新来的小衙役造成的心理冲击。这个第一天到衙门“上班”的粮行的少东家面对残酷的现实世界，从震撼、战栗到无奈的同流合污，假扮可店老板，为最后的定案作伪证。使得整部电影不再局限于一般的对腐化的官府的控诉，进而成为对专制体制下每一个人的心灵拷问。
影片的最后没有交代到底谁是杀人凶手，只是以老六带着一身的疲惫和压力回家的场景最为结尾——这个见识了社会现实的青年该怎么办呢？逃避？反抗？还是沆瀣一气？这些问题影片的作者就留给观众了。《破晓时分》虽然不是李翰祥执导，但是却有着浓厚的李氏烙印，实际上挂名策划导演的李翰祥对这部电影倾注了大量的心血，据李自己回忆，此片是他亲手剪辑的。（当时为了发行的缘故，国联的每部电影都打上李翰祥“策划导演”的名头，李也尽量参与每片的创作，但是像《破晓时分》那样的全程参与实在是绝无仅有的）全片在气氛营造和镜头剪辑上无不显露出一种大家风范，不必说在那个银幕上充斥着纯粹商业化的黄梅调和武侠片的时代，即使以现在的眼光加以考察，也不能不令人赞叹其中蕴含的沉稳的美学意味和睿智的哲理洞察。
“朴实是我为这部电影所选择和掌握的基调。不仅老吴和阿金爱得那么朴实，即连他们的亲友们的喜怒哀乐也都是那样的朴实的。倘若你在欣赏这部电影的时候，能觉得它像是‘谁’——你的朋友——的那档子事，而不是谁导谁演的一个镜头，一场戏，那便是我对朴实的注解，也是我最深切的盼望。”——这是李翰祥的自述，也说的是他最得意的一部作品－《冬暖》。此片由李翰祥执导，田野和归亚蕾主演。这是李翰祥最后一部写实主义文艺电影，也是他最成功的作品之一，同时还是1949年以来最成功的港台电影之一。
电影的故事非常简单——一个叫老吴实忠厚的流浪汉，开一家“老吴稀饭馒头”小食店。在隔壁一家西药店替舅妈帮佣的女孩阿金看他朴厚可靠，常趁洗衣之便，为他洗洗脏污衣衫。日子久了， 两人相当要好，阿金几次向老吴暗示爱，但老吴竟一点不解风情。事实上他也很爱阿金，只是自卑感太深，始终未敢接受。当老吴正要下决心向阿金示爱时，阿金已经回彰化老家嫁人去了。随之而来的是一连串打击，先是生意不景，然后钱庄倒闭，二哥因血汗积蓄被冻结而气死；老吴的小食店因为是违章建筑被拆，变得无家可归，只得挤在鱼市卖手老张那儿打地铺 。老吴在街头凑合了个流动面摊，在晚上卖其“ 阳春面” 。想不到在一个深夜里，巧遇抱了孩子的阿金， 才知道阿金的丈夫意外逝世， 跑回镇上，重操旧业。因为阿金给人家帮佣带孩子不方便，所以日间小孩就交给老吴替她带。老吴和阿金饱尝挫折和离别的经验后，感到彼此再也不能分开， 终于在寒冬的晚上，两人冲破心理的禁制，紧紧拥抱在一起。
李翰祥在这部片子里明显的延续了中国早期电影的左翼写实主义传统，以平实的电影手法在银幕上构建了一个具有乡土气息的台湾小镇上底层民众的生活图景。把一个普通平凡的爱情故事讲述的浪漫温馨而又真实可信。更值得一谈是他对片中那些普罗大众所表现出来的那种深深的眷恋之情，你在这部电影里看不到居高临下的同情和批判，你不会去同情任何人，也不会去鄙视任何人，你只会去钦佩他们，钦佩那些为了生活而苦苦挣扎的小人物们那一份纯纯的，中国式的乐观达命的精神和打心底里流泻出来的善良和豁达，对于老吴、阿金们来说，生活固然是艰辛的，然而他们并不以之为苦，相反，他们颇能领会蕴含在艰辛的生活中乐趣的。从这一点来说李翰祥本人和这些小人物之间有着精神上的共通性——在李翰祥的《三十年细说从头》中颇能看出这种乐观和豁达的生活态度。
但是《破晓时分》和《冬暖》在当时的票房上都没有很好的成绩，这个现实对李翰祥的打击颇大，他在九十年代的访谈中曾经明确指出之所以在七十年代转拍风月喜剧，就是因为《破晓时分》和《暖冬》在台湾票房的失败而对文艺路线心灰意冷。不过即使在李翰祥重回邵氏以后拍摄的商业片中，那种对底层大众式的生活态度的欣赏和眷恋依然是由闪现，这在乾隆野史系列中最为明显。
李翰祥创建国联制片的努力最终可以说是以失败告终的，而李翰祥的“属于我们这一代的中国电影”之梦也破灭了。但是国联制片短暂的历史却成为台湾电影崛起的契机。李翰祥给台湾电影提供了片厂制度；培养了一大批电影人才；并以他的电影理念扭转了国联创立以前台湾公营机构意识形态僵化，民营机构制作粗疏，不重品质的状况；更打开了台湾电影发行国际市场（主要是东南亚）之门。而国联制片本身也为台湾影坛留下了《几度夕阳红》、《破晓时分》、《冬暖》、《喜怒哀乐》等一批堪称经典的电影遗产。由此可见，虽然国联制片作为一个商业机构固然可以说是失败，但是从电影艺术发展的角度来看，国联制片的成就是不可以一笔抹煞的。